高性能陶瓷正极是锂离子电池的核心组成部分。未来锂电技术的可持续、高质量发展对正极材料提出了更高的要求，需要进一步提升其容量与能量密度，同时去除镍、钴等低丰度过渡金属元素。不含镍钴的富锂无序岩盐正极因其容量高、成分设计相空间大等优势，近年来受到了广泛关注。然而富锂无序岩盐正极面临着循环稳定性差的瓶颈难题，在高电压下的失氧问题亟待解决。以磷酸铁锂为代表的聚阴离子正极具有优异的结构和电化学稳定性，是高稳定性正极的代表，但容量与能量密度较低。如何将高比能富锂无序岩盐正极和高稳定性聚阴离子正极，从原子尺度进行材料集成，取长补短、形成合力，是新型正极材料研发的一大难点和挑战。
基于上述背景，清华大学董岩皓助理教授与合作者美国麻省理工色播app
李巨教授提出了阳离子缺位和类尖晶石有序化的材料设计理念（图1），开发了一种不含镍钴的高比能富锂岩盐-聚阴离子集成正极。通过材料与结构表征，表明聚阴离子基团能够在纳米尺度固溶进入无序岩盐材料晶格，从而有效稳定晶格氧，抑制高电压下的失氧问题和电化学衰减现象。电化学性能测试表明，相较于传统的富锂无序岩盐正极，富锂岩盐-聚阴离子集成正极的循环稳定性得到了大幅提升。研究表明，包括磷酸根、硼酸根等在内的多种聚阴离子集团均能有效提升电化学性能和稳定性，为新型锂电正极的开发提供了思路。
图1. 富锂岩盐-聚阴离子集成正极的材料设计理念
相关研究成果以“循环稳定的富锂岩盐-聚阴离子集成正极”（Integrated rocksalt-polyanion cathodes with excess lithium and stabilized cycling）为题，作为封面文章（图2）发表于《自然·能源》（Nature Energy）2024年第12期，被期刊编辑部点评为“珠联璧合”（Harnessing the strengths of both worlds”）。美国SLAC国家加速器实验室和斯坦福大学贾格吉特·南达（Jagjit Nanda）教授受邀撰写了评论文章“聚阴离子稳定的阴离子氧化还原”（Polyanions stabilize anion redox）。
图2. 《自然·能源》（Nature Energy）2024年第12期封面
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黄祎萌博士后为本文第一作者，色播app-色播下载
董岩皓助理教授和美国麻省理工色播app
李巨教授为共同通讯作者。
论文链接：
//doi.org/10.1038/s41560-024-01615-6